Pauline Garcia est la fille du ténor espagnol Manuel García, un des créateurs du Barbier de Séville, et la sœur de Maria, elle aussi cantatrice, mieux connue comme Maria Malibran, morte en 1836 à l’âge de 28 ans.

Pauline commence ses études de musique par le piano, sous la férule de Franz Liszt et assiste aux leçons de chant de son père, ce qui a contribué à sa formation. Elle donne son premier récital en 1838, à l’âge de 16 ans, et débute sur une scène d’opéra l’année suivante, à Londres, dans le rôle de Desdémone de l'Otello de Gioachino Rossini.

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Moins virtuose sur le plan strictement vocal que sa défunte sœur, dont elle était supposée prendre la relève, elle parvient à s’imposer par des dons dramatiques, intellectuels et musicaux. Son fils Louis, dans ses mémoires1, indique qu'elle avait une étendue vocale particulièrement large. Elle poursuivra aussi une activité de pianiste, jouant notamment à plusieurs reprises à quatre mains avec Clara Schumann et accompagnant sa sœur Maria ou son beau-frère le violoniste Bériot.

Courtisée par Alfred de Musset qu'elle repousse et qui en nourrira un fort ressentiment, elle se marie, en 1840, sur les conseils de George Sand - qui l'adulait et dont elle restera très proche jusqu'à sa mort en 18762 -, avec Louis Viardot, critique et directeur du Théâtre des Italiens, de 20 ans son aîné. Ary Scheffer peint alors son portrait dans son atelier rue Chaptal3. Elle a une vie de famille heureuse ; ses enfants mèneront aussi une carrière artistique : son fils Paul comme violoniste, sa fille Louise, comme compositrice et écrivain et ses deux autres filles comme cantatrices4. Louis Viardot démissionne de son poste quelque temps après le mariage pour se consacrer à la carrière de son épouse.

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Quelques années suffisent à Pauline pour s’imposer. Giacomo Meyerbeer lui offre en 1849 son rôle le plus écrasant, Fidès dans Le Prophète ; Hector Berlioz crée pour elle une version en français pour mezzo-soprano de l'Orphée de Gluck en 1859 ; Charles Gounod compose à son intention l'opéra Sapho, et son air célèbre « Ô ma lyre immortelle » ; Camille Saint-Saëns lui dédie son Samson et Dalila ; Frédéric Chopin admire sa maîtrise du piano. Aux obsèques de celui-ci, le 30 octobre 1849, elle sera une des deux interprètes féminines, avec la soprano Jeanne Castellan, du Requiem de Mozart en l’Église de la Madeleine (dissimulées par un rideau noir derrière l’autel, car à cette époque les femmes n’étaient pas autorisées à chanter dans les églises). Intime de tous ces musiciens, elle réunit le monde de l'art dans son hôtel particulier du quartier de la Nouvelle Athènes dans le 9e arrondissement, ou dans sa propriété de Seine-et-Marne : le château de Courtavenel.

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Mais les Viardot, républicains, vivent de plus en plus souvent hors de France après la victoire de Louis-Napoléon Bonaparte à l’élection présidentielle de 1849. La carrière de Pauline se déroule dès lors surtout à Londres et en Allemagne. Le couple s'installe même quelque temps à Baden-Baden2.

En 1855, elle acquiert, sacrifiant une partie de sa fortune, la partition autographe du Don Giovannide Mozart, dont elle chante le rôle de Zerline à Saint-Pétersbourg. Cette « relique » musicale est à la fois l’objet de pèlerinage de la part des grands noms de l’époque et l’occasion de faire de nouvelles connaissances. Elle conserve le manuscrit plus de 50 ans avant de le léguer en 1903 au Conservatoire de musique de Paris.

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En 1859, elle triomphe de nouveau à Paris, au Théâtre-Lyrique, dans Orphée, une version de l'Orphée et Eurydice de Gluck spécialement remaniée pour elle par Hector Berlioz. Malheureusement sa voix se brise2 et Pauline doit renoncer à la scène en 1863. Elle se consacre dès lors à la composition (plusieurs opérettes, dont Cendrillon en 1903, sur des livrets de Tourgueniev) et à l’enseignement du chant, qu’elle dispense uniquement à des élèves de sexe féminin, au Conservatoire national de Paris. Parmi elles : Felia Litvinne et Jeanne Gerville-Réache, Suzanne Cesbron-Viseur.

Génie musical et théâtral, elle disparaît presque nonagénaire à l’ère du gramophone, emportant avec elle le timbre d'une voix que Saint-Saëns a comparé, par synesthésie, à un goût : celui des « oranges amères ».

Tout au long de sa carrière, elle encouragea de jeunes talents comme Charles Gounod, Gabriel Fauré et Jules Massenet.